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成均館大學Dongmok Whang亞洲大學Jae-Hyun Lee課題組--邁向多晶金屬箔上單晶石墨烯的規模化生長
        盡管單晶二維(2D)材料在未來的創新和應用領域中具有巨大的潛力,但是由于缺乏大面積生產的有效方法,其工業化進程仍受到阻礙。單晶石墨烯是一種代表性的2D材料,在本文中,我們介紹了一種用于規模化生長的單晶石墨烯的通用方法,該方法是通過將定向排列的石墨烯“晶種”“移植”在大面積催化生長基底上實現的。通過誘導石墨烯從晶種陣列的邊緣開始進行同質外延生長而沒有其他成核過程,我們獲得了面積四倍于石墨烯晶種的大面積單晶石墨烯。而且,缺陷修復過程消除了晶種固有的缺陷,保障了單晶石墨烯用于工業化的可靠度和結晶度。
 
Scheme 1. (a)將定向的石墨烯晶種陣列從石墨烯母體多重轉移到多晶金屬基底過程的示意圖。(b)石墨烯不經過成核從種子邊緣同質外延生長的示意圖。

 
Figure 1. (a)通過微接觸印刷法將晶種分步移植到多晶基質的過程示意圖。通過增加晶種間距(類似于“水稻秧苗的移植”),石墨烯面積增加到晶種母體面積的四倍。(b)石墨烯母體陣列的光學顯微鏡(OM)圖像顯示其直徑為10 μm,間距為50 μm。(c)石墨烯母體晶種陣列在第一個晶種移植過程之后的光學顯微鏡圖像。(d)第一個晶種移植過程之后多晶Pt基底的光學顯微鏡圖像。所有標尺條均為200 μm。
 

Figure 2. (a)取決于碳密度和生長時間的生長模式圖。(b)該圖顯示了三種取決于CH4壓力和生長溫度的顯著生長模式:“成核與增長”,“僅邊緣增長”和“僅蝕刻”。藍色正方形線代表實際實驗值。(c)在多晶襯底上的種子生長示意圖。(d)種子陣列轉移后的基底的電子顯微鏡圖像。(e,f)同質外延生長的整個過程與生長時間的函數關系。(g)生長在整個多晶Pt襯底表面上的均勻單晶石墨烯層。所有標尺條均為200 μm。
 

Figure 3. 缺陷修復過程的詳細條件,取決于增長情況甲烷的流速和生長溫度。(b-d)石墨烯的形貌和缺陷密度在修復過程中的變化,(頂部:SEM圖像,標尺條為30 μm),(底部:拉曼反射信號強度(D峰(1350 cm-1)強度,標尺條為10 μm)。(e)圖(b-d)中數字標記的點的拉曼光譜。
 

Figure 4. (a)在TEM柵格上融合的石墨烯的SEM圖像。標尺條為10 μm。(b)無缺陷單晶單層石墨烯的高分辨TEM圖像,標尺條為2 nm(c)在(a)中用數字表示的16個不同點上測量的衍射圖樣。(d)SiO2/Si基片上的石墨烯的SEM圖像和相應的拉曼光譜。(e)2D(2730 cm-1)和G(1580 cm-1)譜帶的峰強度比。(f)D(1350 cm-1)和G譜帶的峰強度比。(d-e)的標尺條為30 μm。
 

Figure 5.(a)晶種長出的石墨烯的電鏡圖像。(b)在晶種長出的石墨烯上鋪展的h-BN薄片的電鏡圖像。(c)模式化電極器件結構的h-BN封裝。插圖顯示最終器件結構。(d)圖(c)中標記的h-BN封裝石墨烯場效應晶體管的薄片電阻與閾值電壓關系圖。所有標尺條均為20 μm。
 
      本研究于2020年由成均館大學的 Dongmok Whang和亞洲大學的Jae-Hyun Lee課題組發表于ACS Nano(https://doi.org/10.1021/acsnano.9b08305)
原文:Toward Scalable Growth for Single-Crystal Graphene on Polycrystalline Metal Foil
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