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東北大學Hao Meng和Xia Zhang課題組--構建胺化MIL-53(Al)功能化的碳納米管用于高效雙酚AF和嗪草酮清除
      多功能的有機-無機雜化結構使得金屬有機框架(MOF)成為各種客體的出色主體材料。此外,由于其易于熱解的性質,MOF已被證明可作為前驅體,用以構筑具有特殊多孔結構的碳基材料。在此,基于原位合成和ZIF-67的熱解,胺化的MIL-53(Al)@碳納米管新型多孔納米復合結構被首次合成。得到的復合納米結構通過掃描電子顯微鏡、Brunauer−Emmett−Teller分析,透射和高分辨透射電鏡,X射線光電子能譜等手段表征。結果表明胺化的MIL-53(Al)和CNT之間形成了緊密的異質結構。所得的復合材料名為[email protected],對從廢水中去除雙酚AF(BPAF)和嗪草酮表現出顯著增強的性能,最大吸附值分別為274 mg/g(BPAF)和213 mg/g(嗪草酮),高于其他基于MOF的納米材料。我們對吸附等溫線、動力學和熱力學進行了詳細的研究,并提出了選擇性吸附機理。優異的選擇性,可重復使用性和結構穩定性表明,該納米復合結構在對廢水中選擇性去除BPAF或嗪草酮具有潛在的實際應用價值。
 
 
Scheme 1. 胺化的MIL-53(Al)@CNT復合吸附劑的制備過程示意圖。
 

Figure 1. [email protected]的(a)SEM,(b)TEM和(c)HRTEM圖像。(d)[email protected]的TEM圖像。
 
 
Figure 2. (a)[email protected],胺化的MIL-53(Al)和[email protected]的紅外圖。[email protected]的(b)拉曼光譜,(c)XPS總譜。[email protected]的(d)C 1s,(e)O 1s高分辨XPS精細譜。(f)胺化的MIL-53(Al)的N 1s的高分辨XPS精細譜。(g)[email protected],(h)胺化的MIL-53(Al),(i)[email protected]的N2吸脫附等溫線。插圖:相應的孔徑分布。
 

Figure 3. BPAF和嗪草酮吸附量與[email protected]負載量的關系。
 

Figure 4. 兩種有機物在[email protected]上的吸附量與(a)pH值(T=298 K; t=5 h)和(b)離子強度的關系。
 
 
Figure 5. [email protected]在不同溫度下對(a)BPAF和(b)嗪草酮的吸附動力學。
 
 
Figure 6. 使用準一級動力學公式模擬的(a)BPAF和(b)嗪草酮的吸附曲線。使用準二級動力學公式模擬的(c)BPAF和(d)嗪草酮的吸附曲線。使用粒子內模型模擬的(e)BPAF和(f)嗪草酮的吸附曲線。
 
 
Figure 7.(a)BPAF和(b)嗪草酮的吸附等溫線(T = 298 K; t =5小時)。使用Langmuir模型擬合的(c)BPAF和(d)嗪草酮的吸附曲線。使用Freundlich模型擬合的(e)BPAF和(f)嗪草酮的吸附曲線。
 
 
Figure 8.(a)各種共存離子對[email protected]吸附BPAF的影響。(b)[email protected]對四種酚類物質吸附能力的比較。
 
 
Figure 9. [email protected]的(a)XPS總譜和(b)精細譜。
 
 
Figure 10. [email protected]對BPAF和嗪草酮的吸附機理示意圖。
 
      本研究于2020年由東北大學 Hao Meng和Xia Zhang課題組發表于InorganicChemistry(https://dx.doi.org/10.1021/acs.inorgchem.9b02841)
原文:Construction of an Aminated MIL-53(Al)-Functionalized Carbon Nanotube for the Efficient Removal of Bisphenol AF and Metribuzin
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